obiecte

abstract

Cuplarea masei puternice de lumină între excitoni și fotonii microfonului, așa cum este descrisă în electrodinamica cuantică a cavităților, duce la hibridizarea excitațiilor de lumină și masă. Un mod de legare puternică colectivă este stabilit atunci când diferite excitații de la diferite medii gazdă sunt puternic asociate cu aceeași rezonanță optică. Acest lucru are ca rezultat un amestec bine controlabil de componente de masă diferite în trei regimuri de polariton hibrid. Aici studiem un dispozitiv cu cavitate cu patru godeuri cuantice GaAs inserate, în care sunt localizați excitonii, care sunt adaptați spectral la rezonanța MoSe 2 a monostratului MoSe 2. Formarea modurilor de polariton hibrid este demonstrată în studiile de fotoluminiscență și reflectivitate cu rezoluție de impuls. Descriem distribuția energiei și vectorul k al polarităților exciton de-a lungul modurilor hibride printr-un model termodinamic care oferă un acord foarte bun cu experimentul.

Aici studiem o structură hibridă în care există excitoni cu o rază mare în QAs GaAs și excitați strâns legați în monostratul MoSe2. Un astfel de dispozitiv reprezintă primul pas major către o combinație a fizicii unice inerente materialului bidimensional cu o platformă bine maturizată pentru dispozitive în optoelectronică III-V și polaritonică. Am arătat că ambele tipuri de excitații intră într-un regim puternic de legare cu aceeași rezonanță a cavității, ducând la excitații hibride care amestecă excitații monostraturilor TMDC și GaAs QW convenționale. Acest nou tip de cvasi particule este demonstrat în experimentele de fotoluminescență dependentă de temperatură (PL) și reflexie. Descoperirile noastre experimentale sunt susținute de un formalism teoretic bazat pe un model oscilator cu dublă legătură, care arată că dependența unghiulară PL urmează o distribuție termică simplă a stărilor polaritonilor.

Rezultatul

Fabricarea echipamentelor

Figura 1a prezintă o reprezentare grafică a dispozitivului nostru de microcavitate: este format dintr-un reflector Bragg descompus (DBR) (30 de perechi), care este distribuit spectral pe o bandă de oprire de la 710 la 790 nm (Figura 1b). reflectanță până la 99,9% între 740 nm (1,675 eV) și 765 nm (1,621 eV) la 10 K. Rezervorul AlAs/AlGaAs Bragg, care a fost crescut cu sursă de gaz cu fascicul molecular epitaxi, este suplimentat cu 112 nm - un strat gros de AlAs cu patru QA-uri GaAs încorporate (consultați Metoda manuscrisă pentru detalii). Stratul GaInP cuprinde stratul AlAs pentru a preveni oxidarea suprafeței.

hibride

Structură de bază. Reprezentarea schematică a structurii unei baze în creștere epitaxială cu un monostrat mecanic de MoSe 2 deasupra capacului GaInP. Lungimile de undă Bragg ale AlAs inferioare/AlGaAs DBR și GaAs/AlAs QW sunt proiectate să rezoneze cu MoSe 2 A - exciton. b Spectre fotoluminescente și de reflexie ale unei structuri fără fulgi. Vârful la 749 nm, notat cu X, corespunde tranziției exciton electron-gaură grea la punctul gamma GaWs QWs (a se vedea nota suplimentară 1 și figura suplimentară 1), care corespunde rezonanței de absorbție. Spectrul de reflectanță este dominat de o bandă de oprire variind de la 710 la 790 nm cu o reflectanță calculată mai mare de 99,9% de la 740 la 765 nm. c Reflectarea structurii ușoare cu și fără monostrat MoSe 2. d Absorbția MoSe 2-monostrat prin normalizarea reflecției asupra fulgului pentru a reflecta din fulgi arată o absorbție puternică la energia A-exciton, 1.666 eV și o absorbție slabă la energia de trion de 1, 634 eV.

Imagine la dimensiune completă

Figura 1b prezintă reflectanța și spectrul PL al acestui dispozitiv: Observăm un vârf PL puternic atribuit emisiei din excitații GaAs la 749 nm. Rezonanța se corelează cu imersiunea caracteristică de absorbție în spectrul de reflectanță. În plus, spectrul PL prezintă un al doilea vârf la

760 nm, care prezintă doar absorbție marginală în reflectanță. Cel mai probabil, această funcție corespunde unei tranziții asistate de defecte în QW-uri cu putere mică a oscilatorului.

Ca un pas următor, un strat de MoSe2, decojit mecanic cu o bandă adezivă comercială de cristal în vrac, a fost transferat pe stratul superior al GaInP cu o ștampilă de polimer. Monostratul a fost identificat prin contrastul său de reflexie în microscopul nostru optic înainte de transmiterea către heterostructură. Figura 1c prezintă spectrul de reflectanță înregistrat la locul unei probe care conține un monostrat TMDC. Acest spectru de reflectanță se leagă de rezonanța de absorbție a excitonului MoSe2 al membrului A cu rezonanța excitonului GaAs QW. Prin normalizarea cu spectrul de referință înregistrat la locul eșantionului de lângă monostrat (care conține QW-uri goale), putem capta spectrul caracteristic de reflexie al MoSe 2, așa cum se arată în FIG. 1d). Observăm că spectrul este puternic dominat de rezonanța corespunzătoare joncțiunii neutre a excitonului, în timp ce absorbția trionului este ușor vizibilă doar la 1.634 eV.

Dispozitivul cu cavitate solidă este completat prin acoperirea monostratului cu un strat de 80 nm grosime de polimetil metacrilat (PMMA) și un strat de aur cu o grosime de 60 nm (Fig. 2a). Aceste straturi au fost proiectate cu atenție pentru a susține rezonanța optică cu antinodul de câmp atât în ​​poziția monostrat cât și în stiva de GaAs QWs, asigurând rezonanța spectrală cu ambele moduri. În FIG. 2b arată calculul matricei de reflectanță a spectrului de reflectanță al dispozitivului nostru cu grosimi nominale ale stratului (vezi detalii în secțiunea Metode). Indicii de refracție corespunzători ai secvențelor de straturi și profilul rezultat al modului optic sunt arătați în FIG. 2c. Rezonanța arată factorul Q teoretic așteptat de 1095, care este limitat de reflexia finală a stratului superior de metal.

Tamm-quantum well (QW) - un dispozitiv hibrid hibrid. Reprezentarea schematică a unui dispozitiv Tamm-plasmon cu GaAs QWs încorporate și MoSe 2 monostrat. b Spectrul de reflectanță calculat prin metoda matricei de transfer, care dă factorul Q teoretic 1095. c Secvența straturilor din partea superioară a structurii Tamm reprezentate de indicii de refracție corespunzători (profilul albastru) și distribuția câmpului simulat de mod rezonant (roșu) în structura Tamm, care arată maximele în pozițiile QW și monostrat

Imagine la dimensiune completă

Caracterizare optică

unde E ph și E ex sunt energiile fotonilor și respectiv excitonii. V forța de legare exciton - foton. Vectorii proprii furnizează coeficienți Hopfield pentru fracțiile exciton și foton ale stărilor polariton. Rezultatul acestei modelări este prezentat în FIG. 3a, b împreună cu date experimentale. Aici, liniile roșii reprezintă rezonanțe de polariton, linia neagră punctată reprezintă modul gol, care a fost ușor deplasat în comparație cu simularea din Figura 2b pe baza parametrilor structurali nominali pentru a ține cont de inexactități de procesare și creștere, linia verde punctată este energie exciton o funcție de vector în undă plană k ||, Ambele fire oferă în mod independent o forță de legare V = 9, 0 meV, care este în acord cu datele din literatura de specialitate despre structuri similare Tamm cu GaAs QWs încorporate .

GaAs quantic well (QW) - polarizonuri. Măsurători de fotoluminescență cu unghiul de rezoluție al aparatului Tamm fără monostrat la 10 K. Linia galbenă întreruptă reprezintă energia excitonului QW, linia neagră întreruptă corespunde modului cavității și linia roșie prezintă dispersiile de polariton calculate pentru liniile superioară și inferioară . polaritoni inferiori. b Măsurarea corespunzătoare la 150 K pentru a obține exciton-polaritoni la separarea zero

Imagine la dimensiune completă

Relația dispersiei polaritonilor hibrizi într-o structură hibridă Tamm conținând un monostrat MoSe2. Măsurarea fotoluminiscenței cu linia roșie reprezintă dispersia calculată a polaritonului, iar linia verde arată dispersia polaritonului hibrid pentru o cavitate puțin mai largă (

1 nm corespunde unei schimbări de energie de 3 meV) în poziția fulgilor. b Aceeași măsurare a varianței ca, dar cu o filtrare spațială puternică în poziția fulg. Energia QW a excitonului este prezentată de linia galbenă întreruptă și modul cavității în poziția fulg de linia neagră punctată. Energia MoSe 2 a excitonului 1.666 eV nu este prezentată în acest grafic. c Dispersia PL măsurată la 140 K cu aceeași codare de culoare ca înainte. d Aceeași măsurare ca c, dar cu filtrare spațială puternică în poziția fulg. Energia excitonului MoSe2 este arătată printr-o linie întreruptă portocalie . e Măsurarea reflexiei cu unghi de rezoluție cu filtrare spațială puternică în poziția fulgilor. f Coeficienți Hopfield calculați pentru ramura de polariton hibrid inferior

Imagine la dimensiune completă

Cei trei coeficienți Hopfield cuantifică din nou amestecul excitonului QW și monostrat (| α | 2; | β | 2) și fotonul cavității | γ | 2. Pentru a acomoda datele experimentale, stabilim puterea de legare a excitaților GaAs QW cu un regim de cavitate precum 9,0 meV (vezi mai sus) și descriem regimurile de temperatură dependente de temperatură pe k || = 0 cu m cavitate = 4, 2 × 10 −5 m (vezi mai sus). Energiile excitonice dependente de temperatură sunt descrise în formula 26, 27 de la Varșovia și sunt setate ca parametri constanți pentru funcția de ajustare, care dezvăluie o forță de legare de 20,0 meV pentru excitonul MoSe 2 Valley. Această forță obligatorie este în acord cu literatura 21, 26 .

În timp ce spectrele PL clare pot fi observate numai pentru cea mai mică ramură de polariton hibrid, putem identifica frecvențele celor două ramuri hibride rămase în spectrele de reflectanță. Deși combinația dintre filtrarea spațială foarte îngustă și structura Tamm foarte asimetrică oferă doar rezonanțe slab exprimate în reflectivitate, putem observa semnalele a trei rezonanțe dominante care coincid cu trei ramuri de polariton hibrid, în concordanță cu modelul oscilatorului cuplat (Fig. 4e) .

Aceste observații ne permit să explicăm rezonanțele optice emergente din dispozitivul nostru ca trei moduri de polariton hibrid într-un mod de legare puternică colectivă între QA-urile GaAs interpuse și monostratul MoSe 2. La o temperatură de 140 K și un impact normal, această ramură amestecă o fracțiune de 8,95% GaAs exciton, 15,5% TMDC monostrat exciton și 75,6% foton în cavitate k || = 0 (Fig. 4f). Informații suplimentare despre impuritatea speciilor de exciton pentru diferite temperaturi sunt descrise în Nota Adițională 2 și Figura Adițională.

Acum ne vom ocupa de distribuția polaritonului de-a lungul ramurilor de dispersie, FIG. 4d. În abordarea termodinamică, descriem funcția de distribuție a polaritonilor dependentă de energie 22. Acest model simplu presupune termalizarea perfectă a gazului exciton-polariton. PL din stările polaritonice E i (k) pot fi găsite ca

Aici presupunem distribuția Boltzmann a cvasi particulelor noastre: N i

exp (- E i/k BT), unde N ia E i denotă populația statică și energia dacă B este constanta Boltzmann. Presupunem că emisia se bazează pe modul fotonic (aplicabil doar la fotonul coeficientului Hopfield | C i | 2 = | γ i | 2) și este extins în energie în funcție de distribuția Lorentz.

(Gamma >>> este o extensie a modului fotonic și indicele i este răspândit pe trei ramuri ale polaritonului. Relația de dispersie calculată este reprezentată în Fig. 5 pentru 140 K. Acordul calitativ dintre teorie și experiment este excelent și modelul nostru este la fel de important, ceea ce explică absența semnalului PL din ramura polaritonului mediu și superior, care este cauzată de fracțiunea fotonică nesemnificativă din ramura polariton mijlocie și de ocuparea termică slabă din ramura superioară.

Dispersarea simulată a polarităților hibride ale dispozitivului Tamm. Numerele ocupate ale stărilor de polariton hibrid la 140 K sunt obținute printr-o abordare termodinamică. Parametrii utilizați pentru simulare sunt obținuți din dispunerea datelor prezentate în FIG. Modelul oscilatorului conectat 4d. Codarea culorilor este la fel ca înainte

Imagine la dimensiune completă

discuţie

metode

Proiectare și producție de probe

Eșantionul a fost proiectat prin calcularea matricei de transfer, unde rezonanța plasmon-polariton a fost reglată pentru a corespunde rezonanței excitonului A și trionului monostrat MoSe2 și rezonanței de exconanță a QA-urilor GaAs. Structura de jos constă dintr-un DBR crescut epitaxial cu 30 de perechi de AlAs/Al 0,25 Ga 0,75 Straturi (grosime 62, 5/55 nm, respectiv corespunzătoare lungimii de undă medii a benzii 750 nm) și un strat de AlA cu grosimea de 112 nm în partea de sus cu un pachet încorporat de patru GaAs QW de 5 nm grosime cu bariere AlAs de 10 nm grosime între ele. Structura inferioară este închisă de un strat de 63 nm grosime strat GaInP. Banda de oprire variază de la 710 la 790 nm în funcție de ghidul de undă din plan și GaAs - QWs emit la 1.658 eV. Monostratul MoSe2 a fost decojit mecanic pe o peliculă de polimer (polidimetilsiloxan) și apoi transferat la structură. Optzeci de nanometri de PMMA au fost rotiți pe structură. În cele din urmă, un strat de aur gros de 60 nm a fost evaporat termic pe probă.

Setare experimentala

Am folosit un aranjament optic în care spectroscopia cu rezoluție spațială (câmp apropiat) și impuls-spațiu (câmp îndepărtat) este disponibilă. Temperatura eșantionului poate fi variată între 4,2 K și temperatura camerei folosind un criostat cu debit de heliu. PL este colectat cu un obiectiv de microscop NA de 0,65 pentru a măsura QW-polariton pur și cu un obiectiv de microscop de 0,42 NA pentru a măsura polariton hibrid pentru a permite o filtrare spațială puternică și direcționat către un spectrometru de imagistică cu o rețea de până la 1200 grame pe mm peste grilă peste mm. un set de lentile cu releu care proiectează planul corect de proiecție pe fanta de intrare a monocromatorului. Rezoluția unghiulară a sistemului este

0,2 °) și rezoluția sa spectrală este de până la

0,050 meV cu răcire Peltier cu un dispozitiv conectat cu încărcare Si ca detector.

Disponibilitatea datelor

Datele care susțin concluziile acestui studiu sunt disponibile de la autor la cerere.

Mulțumiri

Această lucrare a fost susținută de Bavaria. CS recunoaște sprijinul financiar al Consiliului European de Cercetare (proiectul unLiMIt-2D). AK și-a confirmat sprijinul pentru proiectul HORIZON 2020 RISE CoExAn (subvenția nr. 644076). SH și AK confirmă finanțarea de la EPSRC.

Material suplimentar electronic

Informatii suplimentare

Imagini suplimentare, note suplimentare și linkuri suplimentare

Fișier de evaluare inter pares

Rapoartele evaluatorilor și răspunsurile autorilor din evaluarea inter pares a Nature Communications a acestui articol

Comentarii

Prin trimiterea unui comentariu, sunteți de acord să respectați Termenii și condițiile și Regulile comunității. Dacă considerați că acesta este un act ofensator care nu este conform cu termenii sau liniile directoare, vă rugăm să îl marcați ca fiind inadecvat.